美国化学会志（J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b02997）在线发表了必赢官网生态环境材料先进技术重点实验室的论文（Article），报道了单点Ni催化中心/COFs协同增强光催化选择性还原CO₂制CO研究的重要进展。论文题目为“A Covalent Organic Framework Bearing Single Ni Sites as a Synergistic Photocatalyst for Selective Photoreduction of CO₂ to CO”。

人工光合成是转化和利用CO₂的创新技术。然而，光催化还原 CO₂转化过程是多电子还原过程，产物往往是由多种气体和/或液体组成的混合物，如何将CO₂有效的选择性转化为特定的反应产物，仍是目前面临的一个重大挑战。

本文作者利用共价有机框架（Covalent Organic Frameworks，COFs）材料的结晶性、多孔性和易功能化的特点，基于配位活化-催化转化的研究思路，提出了用COFs协同增强光催化选择性还原CO₂的研究策略。通过将单点Ni催化活性中心载入联吡啶功能化的COF中，在含水体系和可见光照射条件下，实现了光催化选择性还原CO₂制CO性能增强。控制实验和理论计算研究表明，CO₂分子可以被稳定在COF孔道内的单点Ni催化活性中心有效配位活化，更重要的是，发现COFs中的酮烯胺节点在催化反应中显著降低了生成Ni-CO₂重要中间体的吉布斯自由能，对于提高催化反应的活性和CO₂还原产物的选择性起重要作用。

这项工作为构筑基于COF材料的单点光催化剂提供了一条新思路，也为CO₂分子的高效活化转化提供了可借鉴的新途径。

必赢766net手机版必赢766net手机版为第一单位，在读硕士生钟万福同学和闽江学院洒荣建副教授为共同第一作者，李留义副研究员、于岩教授和邹志刚院士为共通讯作者。

该工作得到了国家自然科学基金(No. 51672046, 51672047和21403238)，福建省自然科学基金(No. 2019J01226和2019J01648), 能源与环境光催化国家重点实验室基金(SKLPEE-KF201815, SKLPEE-KF201813)等项目的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02997